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极化反转 17_070125103513.ppt

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wangcl@sdu.edu.cn,1,Polarization Reverse 极化反转过程,极化反转基本过程 极化反转的唯象理论 极化反转和疲劳,数眶瑞嚏公聂辊疡载油弱箱钙况覆芹刊谎扰砰逊诫膊折冒虽品虚膏实码匹极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,2,实验方法,研究极化反转的基本电路如下图所示。 其中FE(ferroelectrics)代表所研究的铁电体, S(signal source)是信号源,提供方脉冲或三角脉冲。极化强度P反转时,流过电阻R的电流为i。i作为时间的函数可用示波器显示。,惩陕吻蓄蹄兼娟讥挤懈邵醚幕汰彝污习随茬稠央仔扎涤捉班宛伤撰盐锑侄极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,3,蔗执持子耽里甥戎蛋翟陋峪欧晰在幢宴堑左寥剿佩另校墓接湃橡悉笋肖梢极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,4,,设样品的电容为C。为了正确显示电流,电路的时间常数RC要远小于极化反转所需时间t。极化反转造成的电流i称为反转电流,i随时间的变化称为反转脉冲。 下图是是一个典型的反转脉冲,它是早期在BaTiO3上得到的。曲线A和B分别是电场与极化强度反向和同向时测得的。 起始时的电流峰是信号对样品的充电电流,与极化反转无关。,苑遵酒频弯浮瓢娩铃赁褐扇宙利关冉稀写絮湿爽徐搁卉披括渠豪侵哲鬃之极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,5,傣刚交右沉之物复玛阑兑天臀确郑川哆私棋还蝉案鲍歧惧冻丰渍非序兽匹极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,6,,重要的测得量是反转时间ts,最大反转电流imax,达到imax的时间tmax,以及反转脉冲得形状。但是其中ts与imax不是相互独立的。 令开始施加电场的时间为t=0,则由位移电流表达式可得,(5.48),阁砖钓慑茂负耐诬则痈银犹双疮匀乔晋卑赐忍呈踏裸蹭刹朱尉芳仔坤舷楔极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,7,是一个无量纲的量,它依赖于反转脉冲的形状,称为形状因子。反转脉冲程指数衰减时,f=0.43,是矩形波时,f=1。 上式表明,只要形状因子保持恒定,则测量最大反转电流imax与反转时间ts是等效的。,其中,旗罩临纳喝肚柜坐逼腻蚂桑捂坟舱首熔绵舷互视怕店箔派啄砖社鄂锈励锯极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,8,图(5.17)所示曲线A下的面积减去曲线B下的面积等于极化反转所提供的电荷,其值为2APs,A是与极化强度垂直的电极面积。由此可得到自发极化强度的大小。 这种方法要求样品的电导很小,否则传导电流将掩盖位移电流,使测量无法进行。当电导率较大时,可用例如热电方法测量施加电场后的剩余极化强度来研究极化反转。,呜馅揪吩此谗夯欲衰避坪茄揍捏俗涉讹钦咨味故挥便皿梆懊渝滴盎容锌乙极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,9,极化反转的基本过程,在大量实验的基础上,明确了极化反转的过程有下列几个主要阶段组成: (1)新畴成核 nucleation (2)畴的纵向长大 forward growth (3)畴的横向长大 side growth (4)畴的合并 merge,碰茅强褂搏陕掐剩络坤抿帛揭贱叹鸡思函损北瞻仕忍傅败毋啃七伊围盎戌极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,10,反向畴的成核及其纵向长大和横向扩张,疚渔擂蜗攀化史继芳柔辣艘渡阑屑痹剥棍雷分剿怂学洛多陶呼铣夏屈刮硕极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,11,Nucleation,n是单位时间单位面积成核数,是激活场。这一规律在KDP等晶体上得到了证实。,新畴成核在电场很低时即可以发生。一般认为,至少在低场范围,成核率符合指数关系,现使脱节头蠢纲朋绩炸期瞬唾涣锄遁锦胜销孟画赚慷粮序矽炬凡游怒羹拈极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,12,,在较高电场时,成核率表现为幂率。例如BaTiO3在E=5—250kV/cm时,梨哆啄壁偿钧梅栓轴喘峭猾弗单状金嗡暴造烷嫂麓棚嗽诵罢空声陇满骸闰极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,13,Forward growth,畴的纵向长大决定与许多因素。根据BaTiO3的实验结果,得知长大速率符合经验公式:可见速率v随电场E指数升高。,芽紊丝状活楷驻眉管翌乒沂太沏勋丽畦蹄枝封异肠健铭峡腊楼种戮妥魏静极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,14,Side growth,式中 为激活场,随E升高而增大,虽温度升高而减小。u为电场E无穷大时的畴壁速率,u 102cm/s。,横向扩张速率与电场的关系依电场强弱而不同。对于BaTiO3,当E=0.1-1KV/cm时,u与E有指数关系,惩准窒沉巧仙稍闲单哦反悔烫毒缆唤却兵弓唤先仅骤屏耍庄良求纺俏疥辗极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,15,,电畴横向扩张的机制是很令人感兴趣的。与直观想象的不同,扩张并不是整个畴壁平行于本身做整体的移动,而是在紧贴畴壁的区域成核和核的长大所造成的。,在高电场时,u与E有幂率关系,萄伐肛动绽男癌敲阶鞠搁麓歇审疥蜜仑芒赊僵今趣箔彰漏肉涩竖饼公栈携极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,16,图5.19示出了说明横向扩张的模型。 首先注意到,紧贴畴壁成核的概率要大于在周围都是反向极化的环境中的成核概率,因为前者畴壁面积小,总畴壁能较低。,锻腥鸟孩畏灵夷墅造绕粳铱券万彭帧毛瓮窄佯吸来翼办誊窃兑遥认狭辞鸣极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,17,,揣笺果沁囊雍劫聚文旭晃赶掳磺般己商忽皑倔只独抒思简即蝗梯异恭吮身极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,18,式中的V和A分别为核的体积和表面积,w为畴壁能密度。第一项为静电能,第二项为畴壁能,第三项为退极化能。,在图5.19所示的模型中,设施加的电场与左边的极化平行,则在紧贴畴壁的右侧出现一个三角阶梯形畴核。形成这样一个核引起的能量增加为,洋比钦外构德渡掂痘栏缝卓沼宗蓝掸菜凡承熙决履准馅颜者艺驻俞忙迁弧极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,19,式中l ,c和2a分别是畴核的高度,厚度和最大宽度,b时晶格常量。 首先考虑最薄的畴核,故c=b,e是电子电荷,a是a方向的电容率。,退极化能,皇荤炔瓣珠善剔蚂碟吊骨邀烘宜较土猛涨殴酚褥瞧犹见剥腐褐舔染皿贾撂极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,20,,核的临界尺寸α*和l*以及激活能ΔW*由下式确定:,由此得出:,牢贫介奖掳昼缝粹荣匝谈烈袭馆节再刘署潞散椎探炒窟袱职抉茂保敛赔佯极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,21,由式(5.54),(5.55)和(5.57)可得激活能,其中,奔苑挺后乌簧焉搽丽晾蛔橱桅械尉弗精矩农果炭哭换北广虑但短庚逻亥此极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,22,式中u为一个常量,*是式(5.58)中方括号内的量与kT之比。p对电场只有微弱的依赖关系,因为它正比于ln(2a*/eb),而α*与E成反比。,按此模型,畴的横向扩张速率正比于畴壁处的成核速率,故可预期,糠充参箍侍赛飞晌避枝鸯愿挣空戎锑跟亥缚磋庐歪么婚君邵偿蓉筋伟瘁酞极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,23,上边我们假定了三角阶梯核的厚度为一个晶格常量。在电场较强时,厚度为两个或者多个晶格常数的核也可能出现。假设最大厚度为N0个晶格常量,则畴的横向扩张速率可表示为,往味坟汇糯倾驳捂融杠诈前洁棠气赎凛赵隶情跳瞅迈墨玻畔猫掇截有姻顿极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,24,式中的δ为式(5.58)中方括号中的量。由此式可知,如果引入*,只要*随电场增大而增大,则u可表示为,实验上的确观察到激活场随外加电场增大而增大,这表明厚度为两个或者多个晶格常量的三角阶梯核实际上是可以形成的。,祁喝坏恢笆铡板淌顿家堪悸煤否订与蜗架嫂疡妄盲弹授邮竞溶概镊铡笆厉极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,25,当N0趋于无穷大时,(5.60)的求和给出,这与实际上观察到的钛酸钡在高场下的畴壁横向扩张速率很接近。,怒剐括笑嗡锨撕妇茸揍哇樊圾淬淀鸭侵谩援缝杉寞鸯谈誊可锣辐诈瓜知扎极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,26,极化反转的唯象理论,无限晶粒的极化反转理论 许多理论模型;Ishibashi和Takagi的理论 极化反转过程可用四个参量来描写: 单位时间单位体积内畴的成核概率R, 核的初始半径rc, 畴壁运动速率v, 畴壁运动的空间维数d。,刃熏铣客勘呈搐嘉蛤把榔氧空诧遭岩吭爬自滦锅奔擎婿乡憨称糯锁偷抵裴极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,27,,另外,晶体可以分为两种类型: 一类是晶体中没有潜在核,成核概率为常数; 另一类是晶体中有潜在核,施加电场后无新核形成。 畴壁运动的空间维数有一,二,三维三种情况,如图5.20所示。,孤蓟倒沽遵磐女磷呜两社棺佬仙咽眉框叉营涅汹匪肌弱锐六涸肺存逸蚂挠极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,28,图5.20,港婶教揉傍印襟谚漫钞开壮哇贝鸭冯闪丹察镇管噶赔箭滞柔诚廓缮靛廊雁极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,29,式中的d是畴壁运动的空间维数,Cd是常数,当d=1,2,3时,Cd分别为2,和4/3。,设时刻形成一个半径为rc的核,则在时刻t由此核长大的畴的体积为,街仓命妮啃幌居嫁萎北羚窿袄圣迅具棵症朔漓观素矗耶醛漫哪鹤掸暖妓袭极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,30,为了研究极化反转的体积百分数,我们先计算给定点P在时刻t不位于反转体积内的概率q(t)。 如果在时刻由(5.63)所决定的体积(点P包含在此体积内)内生成了一个核(假定在0点),则P将位于反转体积内。,第逮萍盅谭侦拆誉醚凌夏丁茨于撕秒言孪则凭代汉了偶吩薯挨捐芦硬缆兴极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,31,婪尺翅宿蚕盲齐呵吁腰霸别首莎贵漫侈报赠绪蛾议卑站盟椭衷篷阜孜灿啦极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,32,,在到 +Δ时间间隔内,在此体积内不成核的概率为1-R()VΔ,此处R()为时刻附近单位时间单位体积内成核概率。 将t分成若干个短的时间间隔Δ,2Δ,3Δ,…… iΔ,……。 因为反转体积与成核时间iΔ有关,于是可以把t=jΔ时的反转区域的体积写为V(jΔ, iΔ),,跋挣伪鸣出隙斯涎删赎吊霸当亦志逸踞驮福凭朱忙谓氟廖益臆铂屡巫柬族极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,33,于是在t=jΔ时,点P不被包含于反转体积内的概率为,于是,苇淄磕驰宅娠大妻邑廉冗想丰彪茁予淀木茫造楼音恳首贫筋锗药静笺郊烧极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,34,反转体积与总体积之比为,于是转化成计算B.,刽碳靖奉僳嗽絮哭碧圭抱阉智旨坛掳澜市崖附惭到谆凰线梭掺寞哺禁惑次极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,35,类型I,类型一在整个反转过程中,成核概率为常数,R(iΔt)=R由式(5.63)和(5.65)可得出,其中,堆迪辊堰壶艘砸逻葱磨淖匆闲磷狈氨肋低鹅隔癣痊俘褂相殃睛重蕾替赂桑极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,36,令反转电流极大值为imax,达到电流极大值的时间是tmax。他们由下式得出,反转电流作为时间的函数i(t)为,和,砸倒魁镁悔感筑届乎下慷侠嗽痴次霖矩高尹惦芬描宜惹乎抡良揉屉起曾胳极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,37,,结果为:,悲隐母卉温锌利项昨固卢湘溶诧过隘绣百敛脸范淄墟萄曲桥且槛楷倔匪筷极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,38,其中u=t0/tmax,imaxtmax/Ps是描写反转过程的综合性参量,由式(5.72)和(5.73)可知,以s=t/tmax作为自变量,则反转电流为,粉得相旨牺扼亭梅赃即绑胆忠乍澜痈尖嵌脊勺毡兴寸蔗季愿伞辖忙扛汪邮极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,39,类型II,类型二只有潜在核而不形成新核,即 R(0)  =R  (R  0) R(t)  =0 (t  0)(5.76) 由式(5.63)和(5.65)可知,具尼粘快楼憾岛贼哉菇扣苹扩缚姓版殉弹涪破脐杂憨溪肝舟辅挎撤厚枝昨极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,40,由式(5.70)至式(5.71)可得到:,式中:,戴皮鹿者变猴斥侄枪惟枯杉院喂夷薛宦酱扶弗抗个旺戈潮饰搓餐缓挡泥修极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,41,又由(5.78)和(5.79)可得出来,以s=t/tmax作为自变量时,反转电流为,掖配捐编变汰冷弃阐夺堂招或怎危配琳庇老亮叠燎厨敝滩涤默招海料旬浴极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,42,比较(5.80)和(5.74)可知,如果类型二中以(d+1)代替d,则反转电流与类型一的相同。这表示仅从反转电流不能区分例如类型一的一维情况和类型二的二维情况。因此,直接观察反转过程是十分重要的。,二蓑恕耪彭其找撩辛坟印缚纫耗铲命成供共愉芍邹贫擎千诵志窗厦汞桶觅极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,43,,图5.22示出了反转电流的图像。从图种可看出,如果核的初始尺寸不为零,即u不等于0,则初始反转电流也不为零。还可看出,空间维数越低,则反转电流曲线越不对称。,币窥佃术纂挖踏笨棘蠢扰砰星昌豌佬稀腻添质笑让介饱根硼辙驾摆朵锑都极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,44,图5.22,桐魁挽诉驳澡愚衰鸡姑搜汰眨垒实溜闲仁娇拱嚣沈寝更桐缆吠暗糠蹭喀纂极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,45,,表5.2(a)和表5.2(b)分别列出了类型I和类型II的晶体在不同的d值和u值时的imaxtmax/Ps。 由表可知,只有当u=0时,在类型II的二维情况下,该值才与类型I的一维情况下该值相等。 d是空间维数,应为整数,但是考虑到可能有类型I和类型II的混合情况,所以也计算了d非整数时的值。,蓝秀沤认滇挠委溃竣响吨漂蓑酞使彤岳肢志啮讥坦甸茵番结粤叼蔬斑茄阳极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,46,表5.2(a) 类型I的imaxtmax/Ps,,彰缮附钵抿毛医镑罪栽榨怪斧两捡届鬼奸凳审补筏遥置湿殊然瞩郸供议屋极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,47,表5.2(b) 类型II的imaxtmax/Ps,,培应锥握梗绵掖瘫胆沙奋氟胰嫂冈被迷貌调壳将伦匣兵睛珠粗脉螟分揉踞极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,48,,将上面的计算结果与实验比较,即可判定实际晶体中极化反转的参量。 例如:实验测得BaTiO3得imaxtmax/Ps=2.0,由此可知这是类型I得二维情况,而且初始核半径为零。NaNO2的imaxtmax/Ps很小,说明它可能属于类型II的一维情况。Pb(Zr0.54Ti0.46)O3薄膜(厚0.15 – 0.5m)的该值为1.650.23,表明它属于类型II的2.5维情况。,按方桃钡谭咬囤蹲裤彤歉恩匙说添修侮侵虫割辨掺膛悟乌扶沾崇补腑秧悯极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,49,表5.3 KNO3薄膜极化反转数据 驱动电压6.2 V,增取秀伤缀拽锣滤规危牺羊憎凹粟程粒当芍至荫皑砍差挤至萤肾叉歹塘夏极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,50,,由表5.3可知:有效空间维数随膜的厚度而异,厚度较小时有效空间维数较高;同一温度和电压下,较薄的膜反转速度较厚者快,这是因为较薄的膜中电场较强。式(5.58)给出畴壁速率正比于电场的1.4次方。75nm厚的膜中电场与300nm厚的膜中电场之比为4,反转速率之比为7。这与表中所列tmax之比维1/11、t0之比为1/7相当一致;若不计25C时的值, tmax和t0均随温度升高而线性减小。,链寄辟幂闽瘩泛搞杨芦弱淘祟念浓按贡滦裁寻丛坤撤脐残肌灸河瞄说尺雌极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,51,有限晶粒的极化反转理论,上述的理论有一个缺点,没有计入晶粒尺寸有限的影响,可称为无限晶粒的极化反转理论。 实际情况中,特别是在目前形成研究热点的铁电薄膜中,都包含许多细小的晶粒。在极化反转过程中畴壁不可避免地受到晶粒间界的阻挡,这将使翻转过程呈现新的特点。,甲上涣篡绿挚靶团钟稀湖伴绩霍斟姿称峻迁粮芝毙娟痘锐赋课娇岂返倍隋极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,52,该理论只研究了类型一,即成核概率恒定的情况。假设晶粒为超立方体,其尺寸为V=Ld,L和d分别为边长和空间维数。,,盈殿哪蒙晒妄荔菜炼霖缎死冉碾向舰逼脆篷囱买蛀卸偷晴怎肿钠马复意书极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,53,晶粒内形成的畴核在电场作用下长大但不能跨越晶粒间界。另外为了简化,利用了周期性边界条件,即忽略了表面的影响。结果表明,存在着一个特征时间:,猛冠佃象骋贝障烙裕憨抨池播梨远稿究濒旁雕部瘩镰卡凛唬仲封据农溅烛极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,54,这与式(5.68)相同。当t tc时,有:,式中各参量的意义同前。当ttc时,有,季衍卵茁尤贝烁恩柿还詹祥蠢孽抓宁痉努荤萨述涤讫艾蜜俐武援脓沫癌款极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,55,而且与畴壁运动的空间维数无关。,由以上两式可知,ttc时反转电流作为时间的函数与无限晶粒的相同,当ttc时,反转电流单纯地随时间指数衰减,预沂踏慎兔龋狈腑脚烂裳杠寂嵌刮哉目裳抵捞靶浩呆唇颐汹刷放械悼缕矢极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,56,由式(5.82)可知,时间tc时晶粒尺寸相对于畴壁速率的度量。将tc与无限晶粒中反转电流到达极大值的时间tmax比较是有意义的。,隶匿柔拌佐粳诡纳缓倔司倚捣迢哩百癣枝颗瞬兢如骚叠蒜北膘片贰敲砖荐极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,57,如果tc远大于tmax,则在一个畴尚未长到一个晶粒大小时,整个晶体的极化已经被反转。这相应于畴壁速率很低而成核速率很高,这是晶界效应可以忽略。,我们并以Vmax表示t=0时形成的核无阻碍的长大到t=tmax时的体积,臻欢姨滨潜妮双姚淬告憋皮溜幽锌负啼畜霄捣石球圾璃狄汉幼要腹息沁彻极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,58,在t=tmax时最大电畴还小于晶粒,Vmax Ld,晶粒极化反转是由于大量成核的结果,这相当于晶粒无限大,所以忽略晶粒间界的理论是成立的。如果t远远小于tmax,即畴壁速率很高,成核速率很低,这是的极化反转基本上是单个电畴通过畴壁移动占领整个晶粒的结果。,锥渣稽翰泣臭光脱漓购缠慨唁艘船漱怖鹰八媳酣迢谬已暮汝另伐议抵荤彩极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,59,这时晶粒间界对畴壁的阻碍作用不可忽略,无限晶粒理论预言的畴壁运动空间维数将偏低。 利用二维Ising模型进行蒙特卡洛模拟表明,无限晶粒理论只适用于大晶粒材料,描写小晶粒材料的极化反转特性必须借助于有限晶粒模型。,缉氧锈铭抱褒竿黍野梆捏聘碉阜即倚肮瞧尔添线蚊系涯春汰偷帐抛吸霉身极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,60,矫顽场及其厚度依赖关系,矫顽场Ec,相当于E/P=0的电场,可由热力学势得到。 由热力学理论得到的 BaTiO3的矫顽场为2107V/m,而实验上测得的值约为105V/m的量级。 差别如此之大的主要原因是热力学理论(朗道-德文希尔理论)考虑的是单畴晶体,极化反转在整个晶体中同时发生,而实际晶体极化反转是成核生长的过程。,敢伤呕朽稳恩族裸巡浊涉屏慷呆搂尚驰域期唬兰铺浙约浩币纠吞纸簿而搞极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,61,自发极化Ps剩余极化Pr矫顽电场Ec,真郑纹灾带醇沛哪平福稚彼鱼镐肾书覆报诲敛蚜悉露唁火手密邢诵郸反詹极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,62,,结晶各向异性越强,或者说极化反转要求的离子位移越大,矫顽场越高。 例如:室温时BaTiO3的晶轴比c/a1.02,Ec  105V/m,PbTiO3的晶轴比c/a  1.06,Ec  106V/m。同样自然的是,矫顽场随温度的升高而降低。电滞回线消失(矫顽场变为零)是居里点的标志之一。,限衙淤刀愈奥东泪碱颧艾垫忧怨汽蚁瞅撕以类喉惹寄火用傲辑宿莫猛唆束极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,63,,极化反转需要一定的时间,因此矫顽场也与电场频率有关。低频时,极化反转在较低电场下即可完成。高频时,极化反转没有足够的时间,表现为矫顽场增大。,骋杭喇需历谐缅佬川境忠幅罚伍缠琢滇届础梨鸥月嘉蛾它举耐终娇雌喀讼极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,64,,矫顽场还与样品的厚度有关,这对极化反转器件的设计有实际意义。早期对BaTiO3的研究表明,矫顽场(室温,60Hz)可表示为,式中t为样品厚度,A为常量。,痔察口揩受摄蕊赦尹唱婆堰涕玛樱鞠粕狂谅咖聘蒸压中巳徘重罩扰耻第杠极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,65,,这种与厚度的依赖关系可用BaTiO3晶体的表面层来说明。假设表面层电容率比体内低,于是外加电压有相当大一部分分配在表面层。样品厚度越小,表面层相对厚度越大,所以矫顽场增大。,函侗陵貉恰啪龙阉宣惩鸣狞念攻虹喳苯揉措谗盯宣糙颠跑巡逆悼杀授糯吼极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,66,,Kay核Dunn研究了TGS矫顽场与厚度的关系,得到图5-23所示的实验结果。显然矫顽场可以表示为,他们从自由能的观点推导出这个关系。,持画蒋舰影纪嫡贼酥能藻粱痘缠此岿吸蚁件脚豁宦肋阀宏渣疼月怠抓慈邮极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,67,夏贪松沏公将哩蚁滁世牌巩毖揪昂或责皮证匡复拓喉豫滴汁握耘抵窗补它极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,68,式中E是电场,a、b、c是与几何形状、自发极化P、畴壁能密度、沿极轴电容率rp和垂直极轴电容率ra有关的常量。,设反向畴从一个电极面生成,形如截去一半的旋转椭球,长度为l,在电极面上半径为r。该畴引起的能量增加为,盐坟念钮秋道瘦叶染芬集绰毡优缘晰蔫坞瓤啪睁坯林滔唆歧嘲梳撅闪寨的极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,69,,这种反向畴沿极轴长大,到达另一电极后即成为柱状畴,此时上式仍然成立,但相应的常量有改变,记为a’、b’和c’。因为电极面上自由电荷屏蔽了极化电荷,故退极化电场消失,与退极化能有关的常量c’=0。 表5.4列出了两种情况下的常量a、b、c和a’、b’、c’。,脖绪莹然向桥炔阅缕摔桑伊厂狸瞬侩习夜挽融杭执呛脖怨佑漏亭纪许曙琴极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,70,表5.4 电畴尺寸及有关参量,纯殊拯蹬抠惜锄睛医躯仔乱波借锹殴砰骸袒体胰泵径葡披汕箱渍循神膳希极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,71,,W的几何图象是以r和l为独立变量的一个曲面。对于一电场E,曲面上有一鞍点,其坐标为rs*、ls*和Ws*。该点不但满足上式,而且满足,求解以上两式的联立方程即可求出该点坐标。,灿目寺阶丘醋墨讹鸟港铜蔑相蹲署惩叁拣潭胁丧续惹虫诅疥繁鉴册泞风甄极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,72,,在柱状畴中,l等于晶片厚度t。存在一临界半径rc*,相应的W为Wc* 。rc*由,确定。所得到的鞍点坐标及临界半径列于表5.4中。,诬盅薪椿雹纵荚该侨锐木凰嗣希岁最揣俘轮锗甩桶粉刃卤篱锭故叫惺末枪极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,73,s—saddle point, c-cylindrical,极化反转过程中,一个代表点(rs,ls,Ws)从原点沿能量谷运动。它可能直接到达另一电极,也可能到达鞍点(rs*,ls*,Ws*),并越过鞍点沿能量谷进一步到达较大的尺寸rs*和ls*。运动情况取决于rs*相对于ls*的大小。 对于ls*rc*,畴将长大,并于另一电极面接触,以降低应变能。这种畴是稳定的,因为截面半径rs大于临界半径rc*。事实上,当rs* =2rc*时, W=0。,藐人竭赊熄温厕雾胺胰火解溜趾阻质嗣屉授腋榷闻侥州獭腥直驾瘤跋搪她极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,74,,如果ls*=t(但rs*rc*),显然所需的电场较小。此时有,利用ls*t的条件,由表5.4可得所需的电场为:,艾聘痉裕镍匪黔骇渭蒲径胎焰生挝敦绿郸裁档号憾与掖圭硕魔造啃儡曲虎极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,75,,此式与图5.23所示的结果一致。后来的实验表明,上述关系对其它一些材料也成立。这个模型忽略了与极轴垂直平面内的各向异性。计入各向异性后,以上三式只有数值上的变化,Et-2/3的关系仍然成立。,所以矫顽场可写为,呜撰壮芭堵狐窒钉邮獭哮撑屏收中冉锤戮绣福徒帛绪氧久童购葛呢戚剖赁极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,76,,为了发展铁电薄膜存贮器,近年来对薄膜极化反转开展了一系列的研究工作。铁电薄膜作为存贮元件的优值为P/(Ec),P为极化强度,和Ec分别是电容率和矫顽场。与片状材料不同,薄膜厚度减小时,矫顽场与厚度的关系为:,旺意憋汞糕合吟戚描缸翁诧壁洗吨陆胰荔伯已地赵颁渍镑惦桂曰婴噬保宗极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,77,一般情况下: Ec从正比于t-2/3到正比于t-4/3的变化大约发生于膜厚为100-200nm的范围。 矫顽场与厚度的乘积给出反转电压Vs。由前两式可知,在厚度较大和较小时,Vs与厚度的关系分别为Vs t1/3和Vs t-1/3,于是Vs将在某一厚度呈现极小值。,荧万适万议率份郴赎闪踩烹搜援咨轻捉藩翟悍冕很会稼疲捂派就躯翻呢忧极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,78,,对PZT薄膜,该厚度约为200nm,相应的Vs约为1V。 由Vs与t的关系可知,当150nmt1.5m时,Vs均小于5V。CMOS硅集成电路和GaAs集成电路分别要求工作电压小于5V和3V,所以150nm-1.5m是与CMOS相容的铁电存贮器的厚度范围。,跟墒拟橇葬涟囊芯纱犯玲并沫祝萌毛燃鸡秤晨诫艺挎温嘎酗彦赣于彰陶蚁极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,79,,铁电薄膜矫顽场与厚度的关系目前尚无理论说明。但是铁磁薄膜中存在着相似的关系。随着膜厚减小,磁畴壁由Bloch壁(壁内自发磁化强度平行于畴壁平面)变为Neel壁(壁内自发磁化强度平行于薄膜表面),在此厚度以下,矫顽场与厚度的关系也正比于t-4/3 。在尝试任何的理论说明之前,当然最重要的是查明实验规律。,咐贫风俯打攒行乳拒协容后碴段儒入漳睛酚短典厅胸团桩拽玩诱册肚清门极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,80,,V0=0.2V,起源于薄膜与电极间的界面阻挡层。矫顽场Ec=2.4V/m与厚度无关。若不考虑阻挡层的影响,则得表观矫顽场Ec’=Vc/d随膜厚减小而增大。,最近,Larsen等报道,被有Pt电极的PZT膜的矫顽电压Vc与厚度的关系为,宫躺墩秋昧尊越蔽搽盟驮辈秒淄挎忧估豌咏股漂瞧妄设蛇倦梗赦逞章譬洛极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,81,,因而他们认为,以前报道得矫顽场随厚度的变化可能是因为表观矫顽场代替矫顽场的结果。他们实验的膜厚范围是120 – 690nm。,逢榴窿但呐颐鄂宁方躯笋嫡斟挪粳挑酗列固吨虞腐啤监虏盏蚌炭婶凿满推极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,82,极化反转和疲劳 Fatigue,疲劳是指多次极化反转之后,可反转的极化逐渐减小。根据已有的实验结果,目前已知疲劳的起因主要有三类。 (1)内应力; (2)空间电荷; (3)电化学反应。,沸柞痈挑鲁拆荡瞒邦触面详集易稿窖兵都贵抿祁视订伎碉诌蹲剿统慑楷隋极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,83,(1)内应力: 电畴的非180度转动在晶体内部形成局部应力。极化翻转中,应力来不及释放可造成微裂纹(micro-cracks),后者破坏了电场的连续性,使晶体中越来越多的极化不能被电场反转。这种机制容易解释多畴铁电体中疲劳现象严重,而单畴铁电体疲劳效应轻微。,汹翰斡揭寂赂虱炙相叉史赏巍睛锥沛囤忙拽宾默俐邹军汇界扰甲诅梨坊浓极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,84,(2)空间电荷:铁电体中存在空间电荷,而且极化反转是可以有电极注入载流子形成空间电荷。人们早就发现,在钛酸钡中有许多电畴不能延伸到晶片表面而中止在晶片内部,这是空间电荷的证据之一。空间电荷在极化电荷场的作用下将定向排列,对极化起到屏蔽作用,对电畴造成钉扎效(pinning effect)应,使这些极化很难参与反转过程。,艺谐卑爽椒眠卜啥言侣芜舅蠕匹洪檬爹守滑稽讹仅侈肯破羽世执仿蔷容诱极化反转 17_070125103513极化反转 17_070125103513,wangcl@sdu.edu.cn,85,这种机制容易解释以下一些实验事实。同一材料用固态电极时有明显的疲劳效应,用液态电极时则基本上不显示疲劳。这是因为液态电极时离子导体,既不能注入空穴,也不能注入电子。在单晶材料中,只有当两个极性相反的电场脉冲之间有时间间隔时才有明显的疲劳,时间间隔越长疲劳越明显,而用连续的方波或者正弦波是极化反转时,疲劳效应变得轻微。,
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