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a 分子扩散,1 催化剂内(内)扩散,第四章 催化反应中的传递过程,,,分子扩散,,表面扩散,活化扩散(分子筛),努森扩散,液相扩散,分子扩散,孔径,活化扩散,表面扩散,b.Knudsen扩散,当孔径2aλ时,则扩散机理改变。,孔径越大,DK越大,但CA按λ2a的要求则越小。常温,常压下,空气v=300M/s, λ =1000A。,a值估算:,n根毛细管,综合:,DK与MA成反比,U235,U238,,天然 0.7%,99%,,c.有效扩散系数De (催化剂块内),,粒子空隙率为εP,故:,τ为曲节因子,或迷宫因子。,τ ‘tortuosity’,,,开孔率,有效扩散系数,物质气液固态的扩散系数,2.催化剂有效因子η和Thiele模数,对m级反应,要求η ,必须求出粒内浓度分布曲线。,由 进-出=dr层反应量 (定态物衡),令无因次量,对m=1级反应,,边界条件为:,2 球形催化剂利用率η,解为:,板状催化剂利用率η,r = kCA,板状催化剂(体积Vp, 表面积Ap),一级不可逆反应,圆柱形催化剂,柱形:高h,半径R。 一级反应有:,(精确数学解太麻烦),,,,(等温),(HR),s,s,s,L,L,通用型催化剂利用率,不可逆反应,( k ++k - ),,(k++k-)/De,,(可逆一级反应),(无B加料),r = [kKA/(1+KAPA)]PA,K=,Thiele模数 的物理意义,Weisz准数=,(-r)obs,CAS,R均可测,De也可测,故可求得Weisz准数,从而求得Thiele模数,(不需求kv),Weisz准数法求催化剂利用率,内扩散控制 判据,(ΔH)较大,颗粒温度 分布曲线可以很复杂),,C-C0,3.非等温时的η值。,球内最高温升(可能的)称为该催化剂颗粒的绝热温升,它取决于催化剂的De值,λP值和化学反应的(-ΔH)和CS值。,绝热温升=βTs,内扩散控制,,,1962年Weisz & Kicks,,,,,,,1.0,s,,,,=0,=20,=(-△H) De Cs/p Ts,对球形催化剂作物料及热量衡算,边界条件为,r=0 dT/dr=0 R=R T=Ts,,热效应参数(Prater Number),大且活化能参数大时,,,,,热衡算定态方程还可能有多重解 即催化剂粒内温度分布可出现不稳定现象,,,,,反应控制,扩散控制,,,,,扩散控制,,,,,不稳定点,,,,,催化剂粒内温度还有稳定性问题。,=E/RT,活化能参数(Arrhenius Number),,非等温时的η值。 (ΔH)较大,颗粒温度分布曲线可以很复杂, = E/RT,活化能参数,=(-△H) De Cs/p Ts,热效应参数,,,,,某些催化剂的内扩散控制时的参数,¢2 β γ NH3合成 1.2 0.00006 29.4 CH3OH+O2CH2O 1.1 0.01 16.0 C2H2+HClC2H3Cl 0.27 0.25 6.5 SO2+O2SO3 0.9 0.012 14,8,催化剂内的流动传递现象,扩散-反应传递现象,平推流流动,混合与分散,3. 外扩散系数η外与Damkoehler准数,CG,仅考虑外扩散时的情况是:,设ηin=1,,a 比表面积; 有效表面系数,(球为1,柱为0.9) , ks传质系数,宏观动力学:令,由此式来回归kT(表观反应常数)。,或:,总 阻,膜 阻 力,反应 消耗 势头,,,外扩散效率,考虑外扩散(无内扩)的反应速率 无内外扩散的反应速率,,,Da 0,外扩可忽略。 Da大,则构成外扩控制。,,内外扩散控制兼有时反应速,Sh=,kS(即kc)求法。,,,同时有内,外扩散时,即外扩散控制时反应速 与气速成正比与颗粒直径成反比,,外扩散控制,1) η 的测量:(用固定床,不用去测De和kv ),对此平推流反应器套用均相反应公式,4 内扩散举例,令:,,求出,当R 0时, η 1,测得转 化率x后,可求出kv 。或用微反求得kv ,再由kv和大颗粒的x求得De 。,,,,,2) 催化剂选型,催化剂选型,选尺寸时,除了考虑’利用率’外还需考虑压降,强度,加工成本(尺寸大有利),3) 在芯片加工上的应用,微电子技术中的CVD (Chemical Vapor Deposition),LPCVD-------低压CVD,SiH2(g)  Si(s) + H2(g),,
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